Diffusion-Limited Crystallization: A Rationale for the Thermal Stability of Non-Fullerene Solar Cells.

Diffusionslimitierte Kristallisation: Ein Erklärungsansatz für die thermische Stabilität von Nicht-Fulleren-Solarzellen.

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ID: 54549
2019
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Abstract
Organic solar cells are thought to suffer from poor thermal stability of the active layer nanostructure, a common belief that is based on the extensive work that has been carried out on fullerene-based systems. We show that a widely studied non-fullerene acceptor, the indacenodithienothiophene-based acceptor ITIC, crystallizes in a profoundly different way as compared to fullerenes. Although fullerenes are frozen below the glass-transition temperature T of the photovoltaic blend, ITIC can undergo a glass-crystal transition considerably below its high T of ∼180 °C. Nanoscopic crystallites of a low-temperature polymorph are able to form through a diffusion-limited crystallization process. The resulting fine-grained nanostructure does not evolve further with time and hence is characterized by a high degree of thermal stability. Instead, above T, the low temperature polymorph melts, and micrometer-sized crystals of a high-temperature polymorph develop, enabled by more rapid diffusion and hence long-range mass transport. This leads to the same detrimental decrease in photovoltaic performance that is known to occur also in the case of fullerene-based blends. Besides explaining the superior thermal stability of non-fullerene blends at relatively high temperatures, our work introduces a new rationale for the design of bulk heterojunctions that is not based on the selection of high- T materials per se but diffusion-limited crystallization. The planar structure of ITIC and potentially other non-fullerene acceptors readily facilitates the desired glass-crystal transition, which constitutes a significant advantage over fullerenes, and may pave the way for truly stable organic solar cells.
Es wird angenommen, dass organische Solarzellen unter einer geringen thermischen Stabilität der Nanostruktur der aktiven Schicht leiden – eine weit verbreitete Auffassung, die auf den umfangreichen Arbeiten basiert, die an fullerenbasierten Systemen durchgeführt wurden. Wir zeigen, dass ein intensiv untersuchter Nicht-Fulleren-Akzeptor, der auf Indacenodithienothiophen basierende Akzeptor ITIC, auf grundlegend andere Weise kristallisiert als Fullerene. Obwohl Fullerene unterhalb der Glasübergangstemperatur T der photovoltaischen Mischung eingefroren sind, kann ITIC weit unterhalb seiner hohen T von ∼180 °C einen Glas-Kristall-Übergang durchlaufen. Nanoskopische Kristallite eines Tieftemperatur-Polymorphs können sich durch einen diffusionslimitierten Kristallisationsprozess bilden. Die resultierende feinkörnige Nanostruktur entwickelt sich mit der Zeit nicht weiter und zeichnet sich daher durch ein hohes Maß an thermischer Stabilität aus. Oberhalb von T schmilzt stattdessen das Tieftemperatur-Polymorph, und es bilden sich mikrometergroße Kristalle eines Hochtemperatur-Polymorphs aus, begünstigt durch eine schnellere Diffusion und somit einen weitreichenden Stofftransport. Dies führt zu derselben nachteiligen Abnahme der photovoltaischen Leistung, wie sie bekanntermaßen auch bei fullerenbasierten Mischungen auftritt. Neben der Erklärung für die überlegene thermische Stabilität von Nicht-Fulleren-Mischungen bei relativ hohen Temperaturen stellt unsere Arbeit ein neues Konzept für das Design von Bulk-Heterojunctions vor, das nicht auf der Auswahl von Materialien mit hohem T an sich beruht, sondern auf diffusionslimitierter Kristallisation. Die planare Struktur von ITIC und potenziell weiteren Nicht-Fulleren-Akzeptoren begünstigt den gewünschten Glas-Kristall-Übergang, was einen wesentlichen Vorteil gegenüber Fullerenen darstellt und den Weg für wahrhaft stabile organische Solarzellen ebnen könnte.
Reference Key
yu2019diffusionlimitedacs Use this key to autocite in the manuscript while using SciMatic Manuscript Manager or Thesis Manager
Authors Liyang Yu, Deping Qian, Sara Marina, Ferry A A Nugroho, Anirudh Sharma, Sandra Hultmark, Anna I Hofmann, Renee Kroon, Johannes Benduhn, Detlef-M Smilgies, Koen Vandewal, Mats R Andersson, Christoph Langhammer, Jaime Martín, Feng Gao, Christian Müller
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Journal ACS applied materials & interfaces
Year 2019
DOI
10.1021/acsami.9b04554
URL
Keywords
diffusion-limited crystallization glass-transition temperature non-fullerene acceptor organic solar cell thermally stable photovoltaics

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