real-time measurements of secondary organic aerosol formation and aging from ambient air in an oxidation flow reactor in the los angeles area

قياسات آنية لتشكُّل الهباء الجوي العضوي الثانوي وتقادمه من الهواء المحيط في مفاعل تدفق تأكسدي في منطقة لوس أنجلوس

Clicks: 174
ID: 205448
2016
Free PDF
Article Quality & Performance Metrics
Overall Quality
Not rated
Combines reader engagement with the AI quality analysis. This article has not been analysed, so there is no overall score — reader engagement is measured and shown alongside.
AI Quality Assessment
Not analyzed
Readership in this journal
Steady

Ranked #433 of 850 articles by views in Journal of agricultural and food chemistry

Most read Least read

Bar heights use a square-root scale. Only the 120 most-read articles are drawn; the journal has 850 in total.

Mint this article as an NFT
Not yet minted

Create a permanent, verifiable on-chain record of this article on the Scimatic Network. The NFT is held in your Journament account, and you can withdraw it to your own wallet at any time.

5 SUSD one-off · no wallet required
Sign in to mint
Abstract
Field studies in polluted areas over the last decade have observed large formation of secondary organic aerosol (SOA) that is often poorly captured by models. The study of SOA formation using ambient data is often confounded by the effects of advection, vertical mixing, emissions, and variable degrees of photochemical aging. An oxidation flow reactor (OFR) was deployed to study SOA formation in real-time during the California Research at the Nexus of Air Quality and Climate Change (CalNex) campaign in Pasadena, CA, in 2010. A high-resolution aerosol mass spectrometer (AMS) and a scanning mobility particle sizer (SMPS) alternated sampling ambient and reactor-aged air. The reactor produced OH concentrations up to 4 orders of magnitude higher than in ambient air. OH radical concentration was continuously stepped, achieving equivalent atmospheric aging of 0.8 days–6.4 weeks in 3 min of processing every 2 h. Enhancement of organic aerosol (OA) from aging showed a maximum net SOA production between 0.8–6 days of aging with net OA mass loss beyond 2 weeks. Reactor SOA mass peaked at night, in the absence of ambient photochemistry and correlated with trimethylbenzene concentrations. Reactor SOA formation was inversely correlated with ambient SOA and Ox, which along with the short-lived volatile organic compound correlation, indicates the importance of very reactive (τOH  ∼  0.3 day) SOA precursors (most likely semivolatile and intermediate volatility species, S/IVOCs) in the Greater Los Angeles Area. Evolution of the elemental composition in the reactor was similar to trends observed in the atmosphere (O : C vs. H : C slope  ∼  −0.65). Oxidation state of carbon (OSc) in reactor SOA increased steeply with age and remained elevated (OSC  ∼  2) at the highest photochemical ages probed. The ratio of OA in the reactor output to excess CO (ΔCO, ambient CO above regional background) vs. photochemical age is similar to previous studies at low to moderate ages and also extends to higher ages where OA loss dominates. The mass added at low-to-intermediate ages is due primarily to condensation of oxidized species, not heterogeneous oxidation. The OA decrease at high photochemical ages is dominated by heterogeneous oxidation followed by fragmentation/evaporation. A comparison of urban SOA formation in this study with a similar study of vehicle SOA in a tunnel suggests the importance of vehicle emissions for urban SOA. Pre-2007 SOA models underpredict SOA formation by an order of magnitude, while a more recent model performs better but overpredicts at higher ages. These results demonstrate the value of the reactor as a tool for in situ evaluation of the SOA formation potential and OA evolution from ambient air.
رصدت الدراسات الميدانية في المناطق الملوثة على مدى العقد الماضي تشكلاً كبيراً للهباء الجوي العضوي الثانوي (SOA)، وهو ما تعجز النماذج غالباً عن محاكاته بدقة. وتتعقد دراسة تشكل الهباء الجوي العضوي الثانوي باستخدام بيانات الهواء المحيط بفعل تأثيرات الحمل الأفقي، والاختلاط الرأسي، والانبعاثات، والدرجات المتفاوتة من التعتيق الكيميائي الضوئي. استُخدم مفاعل تدفق الأكسدة (OFR) لدراسة تشكل الهباء الجوي العضوي الثانوي في الوقت الفعلي أثناء حملة "أبحاث كاليفورنيا عند نقطة التقاء جودة الهواء وتغير المناخ" (CalNex) في باسادينا، كاليفورنيا، عام 2010. وتناوب مقياس طيف كتلة الهباء الجوي عالي الدقة (AMS) وجهاز قياس حجم الجسيمات بالمسح الحركي (SMPS) على أخذ عينات من الهواء المحيط والهواء المعتق داخل المفاعل. أنتج المفاعل تركيزات من جذور الهيدروكسيل (OH) أعلى بما يصل إلى 4 رتب مقدارية مقارنة بالهواء المحيط. وقد تم رفع تركيز جذور الهيدروكسيل تدريجياً وباستمرار، مما حقق تعتيقاً جوياً مكافئاً يتراوح بين 0.8 يوم و6.4 أسبوع خلال 3 دقائق من المعالجة كل ساعتين. وأظهر تعزيز الهباء الجوي العضوي (OA) الناتج عن التعتيق أقصى صافي إنتاج للهباء الجوي العضوي الثانوي بين 0.8 و6 أيام من التعتيق، مع صافي فقدان في كتلة الهباء الجوي العضوي بعد أسبوعين. وبلغت كتلة الهباء الجوي العضوي الثانوي في المفاعل ذروتها ليلاً، في غياب الكيمياء الضوئية في الهواء المحيط، وارتبطت بتركيزات ثلاثي ميثيل البنزين. كما ارتبط تشكل الهباء الجوي العضوي الثانوي في المفاعل عكسياً مع الهباء الجوي العضوي الثانوي في الهواء المحيط ومستويات Ox، وهو ما يشير، بالتكامل مع الارتباط بالمركبات العضوية المتطايرة قصيرة العمر، إلى أهمية سلائف الهباء الجوي العضوي الثانوي شديدة التفاعل (τOH  ∼  0.3 يوم) (وعلى الأرجح الأنواع شبه المتطايرة ومتوسطة التطاير، S/IVOCs) في منطقة لوس أنجلوس الكبرى. وكان تطور التركيب العنصري في المفاعل مشابهاً للاتجاهات المرصودة في الغلاف الجوي (ميل نسبة O : C مقابل H : C بلغ  ∼  −0.65). وارتفعت حالة أكسدة الكربون (OSC) في الهباء الجوي العضوي الثانوي داخل المفاعل بشكل حاد مع تقدم التعتيق وظلت مرتفعة (OSC  ∼  2) عند أقصى فترات التعتيق الكيميائي الضوئي التي تم فحصها. وتتشابه نسبة الهباء الجوي العضوي في مخرجات المفاعل إلى أول أكسيد الكربون الفائض (ΔCO، تركيز أول أكسيد الكربون المحيط الذي يتجاوز الخلفية الإقليمية) مقابل التعتيق الكيميائي الضوئي مع دراسات سابقة عند فترات التعتيق المنخفضة إلى المعتدلة، وتمتد كذلك إلى فترات التعتيق الأعلى حيث يسود فقدان الهباء الجوي العضوي. وتعود الكتلة المضافة في فترات التعتيق المنخفضة إلى المتوسطة أساساً إلى تكاثف الأنواع المتأكسدة، وليس إلى الأكسدة غير المتجانسة. في حين يخضع انخفاض الهباء الجوي العضوي عند فترات التعتيق الكيميائي الضوئي العالية لسيطرة الأكسدة غير المتجانسة المتبوعة بالتجزؤ/التبخر. وتُشير مقارنة تشكل الهباء الجوي العضوي الثانوي الحضري في هذه الدراسة مع دراسة مماثلة للهباء الجوي العضوي الثانوي للمركبات داخل نفق إلى أهمية انبعاثات المركبات في إنتاج الهباء الجوي العضوي الثانوي في المناطق الحضرية. كما تُقدّر نماذج الهباء الجوي العضوي الثانوي السابقة لعام 2007 تشكل هذا الهباء بأقل من قيمته الفعلية برتبة مقدارية كاملة، بينما يُحقق نموذج أحدث أداءً أفضل ولكنه يُفرط في التقدير عند فترات التعتيق الأعلى. وتُثبت هذه النتائج قيمة المفاعل كأداة للتقييم في الموقع (in situ) لإمكانات تشكل الهباء الجوي العضوي الثانوي وتطور الهباء الجوي العضوي انطلاقاً من الهواء المحيط.
Reference Key
ortega2016atmosphericreal-time Use this key to autocite in the manuscript while using SciMatic Manuscript Manager or Thesis Manager
Authors A. M. Ortega, P. L. Hayes, Z. Peng, B. B. Palm, W. Hu, D. A. Day, R. Li, M. J. Cubison, W. H. Brune, M. Graus, C. Warneke, J. B. Gilman, W. C. Kuster, J. de Gouw, C. Gutiérrez-Montes, J. L. Jimenez
Are you one of these authors? Claim your profile
Journal Journal of agricultural and food chemistry
Year 2016
DOI
10.5194/acp-16-7411-2016
URL
https://www.atmos-chem-phys.net/16/7411/2016/acp-16-7411-2016.pdf
Keywords
physicschemistry

Citations

No citations found. To add a citation, contact the admin at info@scimatic.org

Comments

No comments yet. Be the first to comment on this article.